Psycho-Pass 3 พาเรื่องราวเข้าสู่ปี 2120 พร้อมเปลี่ยนตัวเอกมาเป็นผู้ตรวจการรุ่นใหม่อย่าง ชินโด อาราตะ และ เคย์ มิคาอิล อิกนาตอฟ ที่ถูกส่งเข้าประจำหน่วยสืบสวนของสำนักงานความมั่นคงสาธารณะ ทั้งคู่ต้องร่วมกันคลี่คลายคดีปริศนาที่ค่อย ๆ เชื่อมโยงไปถึงการเมือง การเลือกตั้ง และเบื้องหลังของระบบซีบิล

จุดน่าสนใจคืออาราตะมีความสามารถพิเศษที่เรียกว่า Mental Trace ซึ่งช่วยให้เขาติดตามความคิดและพฤติกรรมของเป้าหมายเพื่อค้นหาเบาะแส ทำให้รูปแบบการสืบสวนในภาคนี้แตกต่างจากสองซีซั่นแรกพอสมควร

ยิ่งสืบคดีมากเท่าไร ทั้งคู่ก็ยิ่งพบว่าความจริงไม่ได้มีเพียงเรื่องอาชญากรรม แต่เกี่ยวข้องกับผลประโยชน์ทางการเมือง กลุ่มบุคคลลึกลับ และเหตุการณ์ในอดีตของครอบครัวพวกเขาเอง ความสัมพันธ์ระหว่างอาราตะกับเคย์จึงกลายเป็นอีกหนึ่งแกนสำคัญของเรื่อง